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第二次世界大战前夕，一名普通的陆军士兵（龟梨和也 饰）因帮助同伴而殴打长官，随后被军事法庭判处死刑。关键时刻，名叫结城（伊势谷友介 饰）的神秘男子突然出现，并将之吸纳进专门培养间谍的秘密部门——D机关。历经层层考验，青年终于得到第一项任务。不久前某犹太科学家遭到暗杀，而他记载着最新式武器设计图的黑色笔记据说落入美国大使埃内斯特·格雷厄姆（Richard Moss 饰）手中。青年化名嘉藤次郎来到了被称为魔都的城市，伺机盗出笔记。与此同时，英、苏、德等国的特工也闻风而动，顶峰的间谍大战即将展开…… 本片根据柳广司的同名系列小说改编。
为了救神谷薰（武井咲 饰），绯村剑心（佐藤健 饰）纵身跃入大海，昏迷中他飘到某座小岛，最终为传授了他飞天御剑流的师父比古清十郎（福山雅治 饰）所救。深感到自身与志志雄真实（藤原龙也 饰）的巨大差距，为了拯救全日本，剑心恳请师傅传授他飞天御剑流的最高奥义。与此同时，志志雄剑指东京，迈出武力夺国的下一步。他强迫伊藤博文（小泽征悦 饰）对刽子手拔刀斋发布全国通缉令，得知消息的薰、左之助（青木崇高 饰）则匆匆向东京赶去。再度上路的剑心率先遭到御庭番众的首领四乃森苍紫（伊势谷友介 饰）的阻击，他一路披荆斩棘，将迎来与宿命的对手志志雄最终的对决……
年过七十的高桥龙三（藤龙也 饰）曾是名噪一时的黑帮头目，而今他风光不再，委身寄居在儿子龙平（胜村政信 饰）的家中，还得忍受孩子们各种指摘与批评。许是对曾经热血岁月的回忆，让龙三相继和当年的哥们儿阿胜（近藤正臣 饰）、暴恐茂吉（中尾彬 饰）、快枪手马克（品川彻 饰）、拐杖市三（樋浦勉 饰）、五寸钉阿秀（伊藤幸纯 饰）和剃刀阿鹰（吉泽健 饰）等人碰头，老爷爷们把酒言欢，一拍大腿决定干脆再成立个黑帮组织——一龙会。与此同时，以西（安田显 饰）为首的新时代犯罪团伙京滨联合正展开不择手段的敛财行动，而一向看不惯他们的恶行的龙三一伙自然要与之发生冲突。
